Gausson fue un artista completo, que osciló entre distintos géneros de expresión, como el dibujo, el grabado y la escultura, aunque su producción artística es mayoritariamente pictórica. Pero fue sobre todo un innovador; se expresó, de hecho, con convicción y notables resultados, dentro de los dos movimientos que surgieron uno tras otro a finales de siglo: el Neoimpresionismo, cuyas técnicas puntillistas adoptó en gran medida, y después el Sintetismo, a pesar de que ambas concepciones adoptaban presupuestos formales y estéticos bastante diferentes.
Al principio, Léo Gausson asistió a cursos nocturnos en la Escuela Nacional de Artes Decorativas orientados a la práctica de la escultura. En consecuencia, produjo numerosos medallones a lo largo de su carrera. Pero, atraído por la pintura desde muy joven, prefirió esta última como actividad principal.
En sus primeros cuadros, se aprecia la presencia de una doble matriz de formación: en un primer momento, estuvo influido por la Escuela de Barbizon debido a las enseñanzas que recibió de un pintor de Lagny, Antonio Cortès, antiguo alumno de Constant Troyon. Pero Gausson, siempre atento a la novedad, siguió la evolución de la pintura contemporánea. Su gama cromática se amplía y adquiere luminosidad, demostrando lo profundo que era su conocimiento del Impresionismo.
Gausson conoció a dos xilógrafos, Maximilien Luce y Émile-Gustave Cavallo-Péduzzi, que estudiaban los principios científicos que se aplicaban al arte. En esa época, Gausson comenzó a producir carteles a partir de litografías y xilografías. Es el periodo en el que la crisis de la visión impresionista pura da lugar a un nuevo fermento: el Neoimpresionismo está en marcha y da sus primeros frutos. Las principales figuras que animaron el nacimiento de las nuevas tendencias fueron Georges Seurat y Paul Signac, apoyados por Camille Pissarro, que formaron el núcleo inicial. Gausson y sus amigos comprendieron la importancia de la obra de Eugène Chevreul De la loi du contraste simultané des couleurs (La ley del contraste simultáneo de los colores). En 1885, Gausson comprendió plenamente los principios de esta teoría y los manifestó en una larga carta a Émile Zola. La obra de Gausson se vuelve entonces particularmente innovadora, y en 1886 realiza obras basadas en la teoría del contraste simultáneo. Durante este periodo, Gausson frecuenta Bretaña, donde se muestra muy activo. De sus cuadros "bretones", se recuerda que experimentó con la definición de las figuras mediante el uso exclusivo del color.
Esta investigación y experimentación continuas condujeron inevitablemente a Gausson hacia el sintetismo, ya que le permitían representar las variaciones en la intensidad de los colores y ciertos efectos que encontraba en la naturaleza. Así, de 1889 a 1894 realizó obras que, por aquellos años, parecían atrevidas, con formas muy simplificadas, pintadas planas y con un borde marcado y cerrado (cloisonnisme). Participa en exposiciones de vanguardia, en particular en Saint-Germain-en-Laye, en Bruselas, con el grupo de los XX, en la Association Pour l'Art de Amberes, en París, en Le Barc de Boutteville, en el hôtel Brébant y en el Salon des Cent.
A lo largo de este periodo, sin embargo, nunca abandonó el neoimpresionismo. Al contrario, prescindiendo de las diversas teorías que experimentó, insistió aún más en la representación de la realidad, en una síntesis típica y exclusiva de su pintura. Véase, por ejemplo, la obra Cour de ferme (Granja) de 1891, basada en la proporción áurea. Tampoco descuidó la producción de carteles: su diseño publicitario La Lessive Figaro de 1893 fue reproducido en la revista Les Maîtres de l'affiche, (1895-1900).
Gausson también estuvo en contacto con el movimiento simbolista: una correspondencia con escritores de esta corriente así lo atestigua, pero también el hecho de que ilustrara libros de Adolphe Retté, y Gustave Kahn escribió la presentación del catálogo de la exposición individual de Gausson en la galería Laffitte en 1896. El propio Gausson publicó ese mismo año un libro de cuentos titulado Historias vertiginosas. En 1900 fue ascendido a Oficial de la Academia por haber realizado, junto con Adolphe Retté, un monumento a Charles Colinet en el bosque de Fontainebleau.